Третий альбом Metallica, Master of Puppets, был записан на студии Sweet Silence и выпущен в марте 1986 года. Альбом достиг 29-го места в Billboard 200 и в чарте провел 72 недели. Это был первый альбом группы, получивший золотую награду 4 ноября 1986 года, а в 2003 году — шесть раз платиновую. Стив Хьюи из AllMusic считает этот альбом «величайшим достижением группы». После выхода альбома Металлику поддержали Оззи Осборна в туре по США. Хетфилд сломал запястье во время катания на скейтборде; он продолжил тур, исполняя вокал, с гитаристом Джоном Маршаллом, играющим на ритм-гитаре.
27 сентября 1986 года, во время европейского тура Metallica Damage, Inc., участники вытянули карточки, чтобы выбрать, в каких кроватях в туравтобусе они будут спать. Бертон победил и решил спать в койке Хамметта. На рассвете около Дорарпа, Швеция, водитель автобуса теряет управление и автобус пошел в занос, что привело к несколько раз переворачиванию автобуса. Ульрих, Хаммет и Хетфилд не получили больших травм; Тем не менее, басист Бертон был прижат к автобусу и умер. Хетфилд сказал:
Я видел как автобус, лежал прямо на нем. Я увидел его торчащие ноги. Я испугался. Водитель автобуса, насколько я помню, пытался вырвать одеяло из-под него, чтобы использовать его для других людей. Я просто сказал: «Не делай этого, черт возьми!» Я уже хотел убить [водителя автобуса]. Я не знаю, был ли он трезв или это было от удара. Все, что я понимал, это то, что он вел машину, а Клифф больше не был жив.
Смерть Бертона поставила под сомнение будущее Metallica. Три оставшихся участника группы решили, что Бертон захочет, чтобы они продолжили играть, и с благословения семьи Бертонов группа начала искать замену. Около 40 человек, в том числе друг детства Хамметта, Лес Клэйпул из Примуса, Трой Грегори из Пронга и Джейсон Ньюстед, ранее из Flotsam и Jetsam, прослушивались для группы. Newsted узнал весь сет-лист Metallica; после прослушивания Металлика пригласила его в Томми Джойнт в Сан-Франциско. Хетфилд, Ульрих и Хамметт выбрали Ньюстеда как замену для Бертона; Первое живое выступление Металлики с Ньюстедом состоялось в Country Club в Резеде, штат Калифорния. Участники инициировали Newsted, обманув его, чтобы он съел шарик васаби.
После того, как Newsted примкнул к Metallica, группа покинула свое тренировочное пространство El Cerrito — пригородный дом, ранее арендованный звукорежиссером Марком Уитакером и получивший название «особняк Metalli», — и переехала в соседние города Олбани и Беркли, прежде чем в конце концов обосноваться в городе округа Марин. Сан-Рафаэль севернее от Сан-Франциско.
Metallica окончили свой тур в первые месяцы 1987 года. В марте 1987 года Хетфилд снова сломал запястье во время катания на скейтборде, вынудив группу отменить выступление в Saturday Night Live. В августе 1987 года была выпущена расширенная игра (EP) со всеми обложками под названием The $ 5.98 E.P .: Garage Days Re-Revisited. EP был записан в попытке использовать недавно созданную студию звукозаписи группы, проверить таланты Newsted и снять горе и стресс после смерти Бертона. Видео под названием Cliff ‘Em All, посвященное трем годам Бертона в Metallica, было выпущено в 1987 году; В видео содержались домашнее видео, басовые соло и фотографии.